ИСТИНА

Одним из основополагающих принципов обеспечения безопасности при обращении с радиоактивными отходами является создание многобарьерной защиты, предназначенной для ограничения распространения радионуклидов. Для этих целей широко используются барьерные глинистые материалы (БГМ). Различия в генезисе и минеральном составе природных глин приводят к различиям в изолирующих и сорбционных характеристиках материалов на их основе. Для повышения надежности и эффективности создаваемых барьеров безопасности в рамках работы было проведено сравнение более 40 образцов глинистых материалов различных производителей РФ, результаты которых включены в базу данных БГМ (https://claydb.scd.chem.msu.ru/). Все БГМ были тщательно охарактеризованы, установлен минеральный, гранулометрический и химический составы, содержание органического углерода, емкости катионного обмена (ЕКО), площади поверхности и др. Содержание смектита в образцах варьируется от 0 до 80%. Для выявления сорбционных закономерностей при проведении экспериментов были выбраны значимые радионуклиды, с сильно отличающимися химическими свойствами и механизмами связывания. Коэффициенты распределения были установлены для 60Co, 90/85Sr, 137Cs, 241Am, 237Np и изотопов урана по методике ФР.1.31.2022.44412 в модельном растворе природной воды (NaHCO3. 96,0; CaSO4·2H2O 60,0; MgSO4 60,0; KCl 4,0 мг/л). Значения коэффициентов распределения для разных элементов сильно отличаются, что связано с различиями в механизмах их взаимодействия с глинистыми минералами. В целом, наиболее высокие показатели сорбции наблюдаются для америция, цезия и кобальта, а уран, стронций и нептуний сорбируются в значительно меньшей степени. Для 241Am наблюдается практически количественная сорбция на всех исследуемых образцах: степень сорбции составляет более 99%, а значения Kd более 104 см3/г. Коэффициенты распределения 137Cs составляют порядка n·103– n·105 см3/г, причем наименьшие показатели получены для образцов каолинов, ввиду низкого содержания в них минералов группы смектита, демонстрирующих высокие ионнообменные свойства. Снижение значения Kd U(VI) в диапазоне n·10 – n·103 см3/г коррелирует с повышением рН системы, и обусловлено формированием уранил-карбонатных комплексов в растворе, конкурирующих с сорбцией. Значения Kd Sr также варьируются от n·10 до n·103 см3/г, при этом наблюдается корреляция значений коэффициента распределения с содержанием смектита и значением ЕКО. Аналогичная корреляция наблюдается и для кобальта. Наиболее низкие значения Kd, не превышающие n·102 см3/г, наблюдаются для Np(V), что может быть связано с низким зарядом нептуноил катиона (NpO2+) и его слабыми ионообменными свойствами. Работа выполнена в рамках Программы научно-технологического обеспечения работ по обоснованию выбора барьерных глинистых материалов, применяемых при реализации проектов на заключительной стадии жизненного цикла объектов использования атомной энергии.