Кинетика когерентных возбуждений терагерцового диапазона частот и структурных фазовых переходов в сегнетоэлектрических кристаллахНИР

Источник финансирования НИР

грант РФФИ

Этапы НИР

# Сроки Название
1 6 августа 2014 г.-31 декабря 2014 г. Кинетика когерентных возбуждений терагерцового диапазона частот и структурных фазовых переходов в сегнетоэлектрических кристаллах. Этап 2014 г.
Результаты этапа: 1. Разработана экспериментальная установка для исследования влияния поляронных состояний на дисперсию диэлектрической проницаемости кристаллов LiNbO3 и Mg:LiNbO3 в терагерцовом диапазоне частот методом терагерцовой спектроскопии временного разрешения (ТСВР). Схема установки (Рис.1.2) приведена в разделе «Методы и подходы, использованные в ходе выполнения проекта». Основная идея модификации стандартной установки – смена длины волны оптического возбуждения на более длинноволновое, с квантом энергии возбуждения, заведомо недостаточным для возмущения поляронной подсистемы кристалла. Исследуемый кристалл может помещаться как в генерационный узел установки, так и непосредственно в терагерцовый тракт. Известные схемы, применявшиеся ранее для исследования дисперсионных свойств кристаллов ниобата лития, использовали накачки на длинах волн, не превышающих 800 нм (в схемах pump-probe) или 1.06 мкм (с схемах частотно-вырожденного нелинейно-оптического смешения). Исследование данных схем показало, что за счет двухфотонного поглощения квантов накачки и однофотонного поглощения несинхронной второй гармоники, генерируемой в самом кристалле, в ниобате лития происходит неконтролируемое создание поляронных состояний. В созданной нами установке действие источника накачки на длине волны 1.56 мкм на поляронные состояния можно считать невозмущающим. Во-первых, энергии не только одного, но и двух квантов возбуждения недостаточно для создания носителей заряда в ниобате лития (с шириной запрещенной зоны около 4 эВ). Во-вторых, энергия кванта накачки на длине волны 1.56 мкм существенно меньше энергий активации поляронной подвижности в режиме поляронного хоппинга как в номинально чистых, так и в легированных Mg кристаллах ниобата лития. С помощью данной установки можно будет измерять исходный «базовый» уровень терагерцовых параметров кристаллов, а затем исследовать их изменения при дополнительном спектрально-селективном облучении на длинах волн, соответствующих возбуждению носителей заряда различного типа в кристалле. Исследуемый кристалл может помещаться как в генерационный узел установки, так и непосредственно в терагерцовый тракт. 2. Собрана экспериментальная установка по терагерцовой спектроскопии временного разрешения и измерены спектры потерь терагерцового излучения в сегнетоэлектрических кристаллах Sn2P2S6 в диапазоне частот 0.3-0.9 ТГц. Определены оптимальные условия для экспериментального исследования дисперсии поглощения кристаллов Sn2P2S6 в области частот фононных поляритонов, связанных с мягкой фононной модой кристалла. Схема установки (Рис.1.1) приведена в разделе «Методы и подходы, использованные в ходе выполнения проекта». Разработан новый подход при электро-оптическом стробировании терагерцовых импульсов. Показано, что при совместном распространении оптических и терагерцовых импульсов в нелинейно-оптической среде пропорционально полю терагерцового импульса меняется не только фаза лазерного импульса, но и его энергия, при этом одновременно искажается спектр излучения накачки. Схема электро-оптического стробирования, основанного на измерении энергии прошедшего через кристалл импульса накачки, существенно проще, чем эллипсометрическая установка, стандартно применяемая для измерения наведенной фазы. Показано, что при оптимальной фильтрации оптического излучения чувствительность данной «пробно-энергетической» схемы может быть в диапазоне частот до 2 ТГц не ниже, а на более высоких частотах – существенно выше, чем у эллипсометрической установки [5]. 3. Обнаружен ранее не наблюдавшийся эффект рассеяния мощного фемтосекундного лазерного излучения в кристалле Sn2P2S6, характеризующийся сильной зависимостью диаграммы направленности прошедшего через кристалл излучения от плотности мощности коротких оптических импульсов [3]. Полученные зависимости диаграммы направленности рассеяния от мощности излучения нельзя объяснить обычным эффектом фотоиндуцированного рассеяния света (ФИРС), происходящим в фоторефрактивных кристаллах при появлении фотоиндуцированных решеток показателя преломления с широким разбросом значений периодов. В разделе «Методы и подходы, использованные в ходе выполнения проекта» приведено подробное описание и обсуждение наблюдавшей картины (см. также Рис.3.2, Рис.3.3, Рис.3.4). Изучение природы, динамики обнаруженного эффекта и его связи с фотоиндуцированными изменениями доменной системы кристалла будет также продолжено на следующем этапе проекта. Созданы установки по фемтосекундному возбуждению/зондированию на базе титан-сапфирового лазера и исследован отклик кристаллов Sn2P2S6 в прошедших и отраженных лучах зондирующей накачки. Показано, что при накачке на длине волны лазера 800 нм наблюдение оклика в прошедших лучах невозможно из-за эффектов рассеяния на наведенных оптических неоднородностях кристалла; более оптимальным является использование в схеме накачки второй гармоники излучения на длине волны 400 нм. 4. Методом конфокальной микроскопии второй гармоники исследованы нелинейно-оптические изображения доменной структуры на входной поверхности образцов кристалла Sn2P2S6 при различных поляризациях и мощностях фемтосекундных импульсов возбуждающего излучения [3]. На примере исследования кристаллов ниобата бария-стронция предложен метод определения параметров функции плотности распределения толщин приповерхностных игольчатых доменов, основанный на измерении интегральной мощности и углового распределения неколлинеарной второй гармоники [4]. Для характеризации апериодически поляризованных одномерных доменных структур в кристаллах ниобата лития предложен новый подход, основанный на измерении параметров частотно-угловых спектров другого нелинейного процесса - спонтанного параметрического рассеяния (СПР) света. Показано, что на основании анализа двух частотно-угловых спектров СПР, снятых в геометриях оо-е и ее-е, может быть точно определено распределение модуля нелинейной функции передачи кристалла, а также измерены дисперсии обыкновенного и необыкновенного показателей преломления кристалла на частоте холостого излучения [6]. 5. Показано, что квадратичная нелинейно-оптическая восприимчивость кристалла Sn2P2S6 монотонно спадает до нуля при нагреве кристалла от комнатной температуры до температуры сегнетоэлектрического фазового перехода. Аналогичное поведение зафиксировано при увеличении интенсивности фемтосекундных импульсов оптической накачки (на длине волны 800 нм) в пределах от 1.8 до 4 МВт/см2 при комнатной температуре окружения [3]. Данные зависимости были получены в результате измерения зависимостей мощности излучения второй гармоники (ВГ) от температуры и мощности возбуждающего излучения фемтосекундного титан-сапфирового лазера (Более детально результаты, а также собранные для их получения установки описаны в п. 5 раздела «Методы и подходы, использованные в ходе выполнения проекта»). Наиболее неожиданным является поведение зависимости мощности ВГ от мощности накачки при достаточно высоких уровнях возбуждения, но до порога искажения пространственного распределения излучения накачки. Обнаружено, что обычный для нелинейного процесса второго порядка квадратичный рост сигнала при увеличении мощности накачки наблюдается только в области малых значений входной мощности. При значениях плотности мощности начиная с 1.75 МВт/см2 рост интенсивности ВГ сменяется быстрым падением вплоть до практически нулевых значений при 4 МВт/см2 и выше. Момент исчезновения наблюдаемых сигналов ВГ хорошо согласуется с поведением картины дифракции пучка на оптически наведенных неоднородностях, в котором перелом характера изменений наступает примерно в этом же диапазоне входных мощностей. Однако до значений входной мощности 3 МВт/см2 заметных изменений сечения прошедшего пучка накачки не наблюдалось. Таким образом, проведенные исследования указывают на существование 2-х диапазонов изменения плотности мощности импульсной накачки кристалла на длине волны 800 нм, в которых наблюдаются аномальные эффекты в оптическом отклике: А) от 1.8 до 4 МВт/см2 : резкое падение квадратичной нелинейно-оптической восприимчивости при увеличении мощности накачки. Однако возможные изменения на уровне линейной и кубической восприимчивости невелики и не приводят к заметным изменениям сечения прошедшего пучка накачки. Б) от 4 МВт/см2 и выше: появление сильных наведенных оптических неоднородностей, искажающих сечение и ход прошедшего луча в зависимости от мощности накачки. Изучение природы данных эффектов, их связи с доменной структурой, особенностями сегнетоэлектрического состояния кристалла и возникающими в процессе облучения поляронными возбуждениями будет продолжено на следующем этапе проекта. 6. В связи с задачей о бозе-конденсации квазичастиц, намеченной в плане на 2015 год, рассчитан спектр возбуждений и фазовая диаграмма системы экситонов в широком слое во внешнем электрическом поле, перпендикулярном, либо наклонном к этому слою [1,2]. Это поле индуцирует электрические дипольные моменты экситонов. Особенностью рассматриваемой экситонной системы является наличие области притяжения у диполь-дипольного потенциала. Это приводит к возможной нестабильности системы с образованием новых фаз со спонтанным нарушением пространственной однородности. Рассмотрена бозе-конденсация в системе дипольных экситонов. Рассчитана диаграмма стабильности бозе-конденсированного газа двумерных наклонных диполей в режиме слабых корреляций. Найдены стабильная однородная фаза, фононно коллапсирующая фаза и ротонно нестабильная фаза. В случае анизотропного взаимодействия диполей (т.е. когда они наклонены) ротонный минимум в спектре возбуждения системы касается нуля (т.е. возникает ротонная неустойчивость) не по кругу, а в двух точках. В результате, для наклонных диполей расходимость истощения конденсата, связанная с экситон-экситонными взаимодействиями, в точке соприкосновения спектра с нулем энергии исчезает (и истощение может быть малым для достаточно слабого взаимодействия), в связи с чем порог ротонной нестабильности становится достижимым. Согласно численным оценкам, порог ротонной нестабильности для бозе-конденсированного экситонного газа достижим, например, в слоях во внешнем электрическом поле и магнитном поле в плоскости слоя. 7. Рассмотрены линейные и нелинейные колебания в бозе-конденсате экситонных поляритонов в оптической полости с погруженной в него квантовой ямой [7]. Бозе-конденсат экситонных поляритонов описан как взаимно превращающиеся конденсаты экситонов и фотонов. Проанализированы режимы осцилляций плотностей и относительной фазы волновых функций компонент конденсата поляритонов – конденсатов экситонов и фотонов, а именно: гармонические и ангармонические осцилляции Раби и внутренний эффект Джозефсона. Проводится аналогия с системой связанных пространственно-разделенных бозе-конденсатов в двойной квантовой яме (бозонный эффект Джозефсона). Исследована временная эволюция связанной двухкомпонентной системы бозонов–фотонов полости и квазидвумерных экситонов в квантовой яме с взаимными превращениями. Рассматриваемая система описывается двумя связанными уравнениями типа Гросса-Питаевского. Обе компоненты бозе-газа находятся в единой области двумерного пространства без пространственных неоднородностей при температуре Т = 0, при этом фотонная компонента является линейной, невзаимодействующей, а экситонная – нелинейной, взаимодействующей. Рассмотрено параметрическое возбуждение внутренних джозефсоновских колебаний системы в терагерцовой области с помощью ультракоротких лазерных импульсов. 8. Рассмотрена задача об экситонных поляронах для различных параметров задачи. Расчеты завершены.
2 1 января 2015 г.-31 декабря 2015 г. Кинетика когерентных возбуждений терагерцового диапазона частот и структурных фазовых переходов в сегнетоэлектрических кристаллах. Этап 2015 г.
Результаты этапа: 1. Разработаны установка и методика терагерцовой фемтосекундной pump-probe спектроскопии в условиях резонансного возбуждения электронных состояний и нерезонансного зондирования фононных и поляритонных состояний терагерцовых частот в кристаллах-сегнетоэлектриках. 2. Исследованы когерентные фононные состояния в области частот мягкой моды в кристалле Sn2P2S6, возникающие при возбуждении электронной подсистемы. 3. Установлена фоторефрактивная природа оптических неоднородностей, создаваемых в сегнетоэлектрике Sn2P2S6 под воздействием лазерных импульсов фемтосекундной длительности. 4. Измерена дисперсия действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости нередуцированных и химически редуцированных кристаллов Mg:LiNbO3 и LiNbO3 в терагерцовом диапазоне частот, исследовано влияние поляронных состояний на отклик кристалла на частотах нижней поляритонной ветви. 5. Исследованы свойства биполяронов и экситонных поляронов при различных значениях управляющих параметров. Изучены кинетики их образования, бозе-конденсация и другие фазы экситонных поляронов. 6. Изучены процессы конденсации экситонов в короткопериодной сверхрешетке, образованной внешним профилированным управляющим электродом, либо системой доменов в сегнетоэлектрике.
3 1 января 2016 г.-31 декабря 2016 г. Кинетика когерентных возбуждений терагерцового диапазона частот и структурных фазовых переходов в сегнетоэлектрических кристаллах. Этап 2016 г.
Результаты этапа:

Прикрепленные к НИР результаты

Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".