ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
ИСТИНА ПсковГУ |
||
В настоящее время перед атомной промышленностью стоит амбициозная цель – окончательное замыкание ядерного топливного цикла. Одной из ключевых задач является разработка комплекса мероприятий по обращению с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ), в частности, для переработки смешанного нитридного уран-плутониевого (СНУП) ОЯТ предполагается использование пирохимических методов с использованием электролита LiCl-KCl. Однако промышленное применение пирохимической технологии не может быть внедрено, пока не будут определены способы обращения с образующимися при этом радиоактивными отходами, которые представляют собой высокоактивный отработанный электролит с продуктами деления. Исследования стекол и композиционных материалов на основе стекла показывают, что для надежной фиксации значительного количество хлоридов щелочных металлов необходима их предварительная подготовка и перевод в форму фосфатов или оксидов, т.е. необходима дополнительная технологическая операция. Более надежной альтернативой стеклу являются керамические матрицы. При этом для снижения диффузии радионуклидов из матрицы в биосферу материал матрицы по своему химическому и фазовому составу должен быть максимально близким к вмещающим породам в месте захоронения. Поэтому в данной работе мы предлагаем исследовать глинистые композиции как возможный материал для создания матриц. Эти тонкодисперсные материалы, состоящие большей частью из слоистого минерала монтмориллонита, обладают большой удельной поверхностью, становятся, как и все глины очень прочными при отжиге, и способны удерживать ионы щелочных металлов благодаря своей слоистой структуре. Однако в настоящее время в научной литературе практически нет данных о возможности использования такого материала в качестве исходного для синтеза матриц радиоактивных отходов. В ходе уже проведенных исследований показана принципиальная возможность использования некоторых глин в качестве материала для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки СНУП ОЯТ. В рамках работы планируется установить механизм внедрения катионов щелочных и щелочноземельных элементов (прежде всего, цезия и стронция) и других продуктов деления и активации (редкоземельные элементы, цирконий и др.) в керамическую матрицу на основе глин, определить минеральный состав образующихся фаз и оценить их радиационную и химическую устойчивость. Таким образом, в ходе выполнения проекта будет оценена возможность иммобилизации высокоактивных отходов пирохимической переработки ОЯТ с использованием экологичного, экономически доступного и соответствующего всем требованиям, предъявляемым к отвержденным формам высокоактивных отходов, материала на основе глинистых минералов.
Currently, the nuclear industry faces an ambitious goal – the final closure of the nuclear fuel cycle. One of the key tasks is to develop a set of measures for the management of spent nuclear fuel (SNF), in particular, for the processing of mixed nitride uranium-plutonium (SNUP) SNF. It is assumed to use pyrochemical methods using the electrolyte LiCl-KCl for this task. However, the industrial application of pyrochemical technology cannot be implemented until the methods for management of the generated in this process radioactive waste, which is a highly active spent electrolyte with fission products, are developed. Studies of glass and composite materials based on glass show that for reliable fixation of a significant amount of alkali metal chlorides, their preliminary preparation and conversion into the form of phosphates or oxides is necessary, i.e. additional technological operation is required. A more secure alternative is ceramic matrix. In order to reduce the diffusion of radionuclides from the matrix to the biosphere, the matrix material in its chemical and phase composition should be as close as possible to the host rocks at the disposal site. Therefore, in this investigation we propose to study clay compositions as a promising material for the creation of matrices. These fine materials, consisting mostly of the layered mineral montmorillonite, have a large specific surface area, become very strong during annealing like all clays, and are able to retain alkali metal ions due to its layered structure. However, at present there is almost no data in the literature on the application of such material as a source for the synthesis of matrices for radioactive waste. Recent studies demonstrate the principal possibility of using some clays as a material for immobilization of radioactive waste of pyrochemical processing of SNUP SNF. As part of the work, it is planned to establish a mechanism for the introduction of cations of alkaline and alkaline earth elements (primarily cesium and strontium) and other fission and activation products (rare earth elements, zirconium, etc.) into a ceramic matrix based on clays, to determine the mineral composition of the phases formed and to assess their radiation and chemical resistance. Thus, the project will assess the possibility of immobilization of high-level waste from pyrochemical processing of SNF using environmentally friendly, economically accessible and meeting all the requirements for solidified forms of high-level waste materials based on clay minerals.
В результате реализации проекта: - будут определены основные минеральные фазы, в которые встраиваются радионуклиды при синтезе матриц на основе природных глин - будут определены термодинамические параметры растворимости отдельных минеральных фаз, в которые встраиваются радионуклиды - будет оценена радиационная и химическая стойкость синтезированных образцов матриц и отдельных минеральных фаз - будет оценена возможность использования природных глин в качестве исходного материала матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки ОЯТ
грант РФФИ |
# | Сроки | Название |
1 | 21 августа 2019 г.-30 сентября 2020 г. | Матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки отработанного ядерного топлива |
Результаты этапа: 1) Подтверждена принципиальная возможность использования бентонитовой глины в качестве материала для иммобилизации ВАО от пиропереработки СНУП ОЯТ, состоящих из хлоридов щелочных и щелочно-земельных металлов – имитаторов хлоридов ПД; доля ПД в хлоридах не превышает 20 масс.%. 2) Выявлен наиболее оптимальный и эффективный метод синтеза: операцию смешивания совмещают с измельчением компонентов матрицы путем их помола, отжиг заготовок проводят в два этапа, первый из которых включает их нагревание со скоростью 10 – 20 °С/мин. до температуры 450 °С и последующую выдержку при этой температуре в течение 2 – 4 часов, а второй этап включает их дальнейшее нагревание со скоростью 10 – 20 °С/мин. до температуры 800 – 1000 °С и последующую выдержку при этой температуре в течение 9 – 14 часов. 3) Предложен способ модификации материала путем введения в керамическую матрицу на стадии смешивания кремнийсодержащие добавки (микрокристаллический кремнезем, Na2SiO3, аэрогель) в форме гранул со средним эффективным диаметром пор от 20 до 150 Å и удельной поверхностью от 100 до 1000 м²/г, причем доля добавок в заготовках составляет от 10 до 20 масс. %, а доля бентонитовой глины в заготовках соответственно от 80 до 60 масс. %. 4) Проведены экспериментально-аналитические исследования: при заявленном составе керамической матрицы и диапазоне температурно-временных параметров отжига, обеспечиваются наилучшие физико-химические показатели, отвечающие регламентированным требованиям для омоноличенных ВАО. Среди них: • механические характеристики (прочность на сжатие ≥ 10 МПа); • радиационная стойкость (без изменений механической прочности при величине поглощенной дозы до 109 Гр); • скорость выщелачивания (для всех компонентов ≤ 10-6 г/(см2сут)); • термическая стойкость (без изменений механической прочности при выдержке в течение 24 часов при 500 °С) и морозостойкость (без изменений механической прочности после 30 циклов замораживания и оттаивания (-40 … +40 °С)). | ||
2 | 1 октября 2020 г.-30 сентября 2021 г. | Матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки отработанного ядерного топлива |
Результаты этапа: определены основные минеральные фазы, в которые встраиваются радионуклиды при синтезе матриц на основе природных глин - определены термодинамические параметры растворимости отдельных минеральных фаз, в которые встраиваются радионуклиды -оценена радиационная и химическая стойкость синтезированных образцов матриц и отдельных минеральных фаз - оценена возможность использования природных глин в качестве исходного материала матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки ОЯТ. | ||
3 | 1 октября 2021 г.-30 сентября 2022 г. | Матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки отработанного ядерного топлива |
Результаты этапа: Определены основные минеральные фазы, в которые встраиваются радионуклиды при синтезе матриц на основе природных глин - определены термодинамические параметры растворимости отдельных минеральных фаз, в которые встраиваются радионуклиды - оценена радиационная и химическая стойкость синтезированных образцов матриц и отдельных минеральных фаз - оценена возможность использования природных глин в качестве исходного материала матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов пирохимической переработки ОЯТ. |
Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".